石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区

　　摘要：为系统研究石家庄市季节性典型污染物的重污染传输特征，基于2018年12月—2019年11月46个环境监测站(PM2.5、PM10、、NO、SO和CO)及17个气象站(温度、湿度和风速)的小时监测数据，利用插值(IDW)和相关方法，分析污染物的季节性时空特征;并结合GDAS数据，采用后向轨迹方法，研究污染物的季度传输格局和潜在源区。结果表明：①不同季节具有典型的污染物，季节性典型污染物和污染率依次为：春季(PM10，48.91%)、夏季(，81.97%)、秋季(PM10和PM2.5，47.54%和32.79%)和冬季(PM2.5，74.44%)，其与气象条件变化有显著联系;②春季PM10与风速呈负相关，呈西北高、东南低的空间格局，主要传输方向为南向(53.32%)，潜在源区(WPCWTij≥160μg·m)为河北(冀)中南、河南(豫)中北及山西(晋)中部，且山东(鲁)西和陕西(陕)西北部的传输也会贡献(WPSCFij≥0.3)市域的PM10浓度;③夏季与温度呈正相关，与湿度呈负相关，传输通道方向为东南南向(54.24%)，其潜在源区呈以石家庄市为中心，沧州和菏泽为两翼的新月形区域;④秋季和冬季PM2.5与湿度呈正相关，冬季呈西低、东高态势分布，输送方向为：秋季(东北东南，74.75%)，冬季(西北，55.47%)，主要污染源区(WPCWTij≥180μg·m)集中在冀中南、豫北和晋中西部。

　　关键词：大气污染物;季度变化;时空演变;拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT);潜在源区;石家庄

　　大气污染物(PM2.5、PM10、NO、SO和CO)是环境空气质量标准(GB30952012)中规定用于城市空气质量评价的项污染物[1]。据统计，石家庄市2019年度除SO和CO的年均浓度达标外，其他大气污染物的年均值均未达标，呈不降反升的态势(https://sthjj.sjz.gov.cn)，且高浓度的和PM2.5均会影响到植物生长[2]、人体健康[3]、生态环境[45]及气候变化[6]。

　　有研究表明，石家庄市颗粒物(PM10和PM2.5)的空间分布呈西部优于东南部[7]，而则呈中西高、外围区域低的空间格局[8，9]。气象因素上，石家庄市PM2.5主要与湿度呈正相关[10]，与温度呈显著正相关[11]，此外NO与温度和湿度也有一定的联系[12]。颗粒物[13](PM10和PM2.5)和[8]的潜在源区的研究表明，冀中南、豫北、鲁西和晋中北部地区是石家庄市主要的污染源区。

　　综上，现有研究多基于单一类别污染物[14]或多物种[15]的时空变化、气象因素及潜在源区分析，而通过对各季节大气污染物的综合分析，识别不同季节的特征污染物，分析传输通道和潜在源区，精细化联防联控各季节的大气污染物成为迫切解决的问题。大气污染物空间传输特征研究的工具主要是空间插值方法和后向轨迹模式，以其数据获取方便及容易掌握等特点，被国内外广泛应用。空间插值方法常用于解析多空间尺度的环境、气象因子分布特征，如中国16]、京津冀[17]、长三角[18]、珠三角[19]、山东[20]和河南[21]等时空研究均表明，污染物的空间演替具有显著差异。

　　拉格朗日混合单粒子轨道模型(hybridsingleparticleLagrangianintegratedtrajectory，HYSPLIT)主要用于城市(单点位)污染物的空间溯源[2224，主要方法体系[25]包括后向轨迹模拟、轨迹聚类[26]、潜在源贡献因子分析[2729(potentialsourcecontributionfunction，PSCF)及浓度权重轨迹分析[30，31](concentrationweightedtrajectory，CWT)。

　　温哥华[22]、北京[28]和南京[29]等地的研究表明，不同季节具有不同的污染物传输路径和潜在污染源区。石家庄市系统分析不同季节大气污染物的污染时段传输研究较少。因此，本研究基于2018年12月—2019年11月石家庄市时空环境和气象数据，利用相关性分析、空间插值和HYSPLIT模式，细致地分析了石家庄市不同季度大气污染物的时空格局、潜在源区及其与气象要素的关系等内容，以期为市域内不同季度典型污染物的联防联控提供理论依据。

　　1材料与方法

　　1.1研究区域与环境空气质量监测站点

　　石家庄市域(37°30′~38°50′，113°30′~115°30′)位于河北省中南部[15]，西临山西省阳泉市，东、南、北分别与衡水、邢台和保定市相接，邻接城市均为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市[1]。

　　西部地貌多为森林，地势较高(1000m)，市区及中东部各区域均为平原，地势低平(30~100m)。取市域国控(个)和省控(39个)共46个环境监测站进行研究;为与其他城市进行比较，按照考核要求，市区环境质量评价仅取国控点数据进行统计。研究中环境数据插值点为46个，气象插值点在环境监测点中选取，即与环境监测点位置一致，为17个。

　　数据来源及处理数据主要是研究期(2018年12月—2019年11月)内的大气污染物(PM2.5、PM10、、NO、SO和CO)数据和气象要素(温度、压强、湿度、风速、风向、降水、日照时数和能见度)资料。大气污染物数据是研究期内市域46个环境监测站的逐小时质量浓度数据，其中包含1h平均(1h)和8h滑动平均(8h)数据，总有效数据量为2804452h，源自中国环境监测总站;气象要素资料为市域17个气象站点的逐日数据，及石家庄市的逐小时气象数据，总有效数据量分别为30998d(17个站点)和43051h(仅石家庄市)，为石家庄市气象局提供。

　　辛集市的环境及气象监测数据缺失，故市域统计范围均不含辛集市。此外，拉格朗日多粒子模式数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的同期全球资料同化系统(GDAS)气象数据，时间范围为2018年11月—2019年12月。数据处理过程首先删除由于仪器故障产生的负值、零值等异常数据。

　　ExcelVBA用于统计环境和气象数据的分季节逐时、逐日和逐月变化;SPSS24和GUI联合用于不同季节环境和气象要素相关性的计算。ArcGIS10.3主要用于各季节环境和气象要素的空间插值及地图可视化;结合GDAS数据，并综合采用MeteInfoMap[25]和Origin2018pro等软件实现后向轨迹的计算。数据处理符合环境空气质量指数技术规定(试行)(HJ6332012)、环境空气质量标准(GB30952012)及其修改单。

　　2结果与分析

　　2.1石家庄市不同季节的特征污染物分析

　　石家庄市区冬季(2018年12月—2019年月)大气污染物PM10、PM2.5、NO、、SO和CO的浓度均值为(201±101)μ、(122±74)μ、(67±27)μ、(42±24)μ、(30±13)μ和(1.9±0.9)，其中PM2.5在冬季污染尤为严重，作为首要污染物的天数(67d)最多，说明冬季采暖期对PM2.5的浓度影响较大[33]，即采暖锅炉(17%)和居民取暖(6.7%)占比较大[15]。市区春季(2019年—月)PM10作为首要污染物的天数(45d)最多，其次为(28d)和PM2.5(16d);因此，制约春季的主要污染物是PM10，与春季多风易造成沙尘污染有关[34]。

　　市区夏季(2019年—月)的(169±56)μg·m质量浓度和首要污染物频数(100d)最高，污染天数占夏季总天数(污染率)的81.97%，其余污染物浓度和作为首要污染的天数较少，这与夏季的高温低湿强辐射利于高浓度的生成有关[8,11]。市区秋季(2019年10—11月)PM10(119±57)μg·m和PM2.5(61±37)μg·m质量浓度最高，其中PM10作为首要污染物的天数(29d)最多，其次是PM2.5(20d)为首要污染物的天数，由于秋季大气层结高度不稳定，易造成颗粒物(PM10和PM2.5)污染。

　　2.2大气污染物的时序变化及其与气象因素的关系

　　为研究石家庄市区大气污染物的季度及日变化特征，取各污染物的逐时浓度均值，采用等值线法制作了分月逐时污染物浓度变动。从颗粒物的逐月浓度特征看高浓度颗粒物主要集中于秋季和冬季，但是PM10造成的污染可以持续到春季，与春季石家庄市主要以多风低湿的沙尘气象条件有关，而PM2.5在春季非采暖期时的浓度则较低[10]。和NO的质量浓度变化趋势呈显著的反相关性，即NO浓度显著较低时臭氧浓度随之增高，且主要集中于夏季12:00—18:00时段。此外SO和CO的浓度高值均集中于冬季，SO和CO是化石能源和生物质燃烧的重要成分，而采暖期取暖会造成二者浓度较高。

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　　3结论

　　(1)石家庄市大气污染物具有典型的季节性污染特征，季节性典型污染物和污染率依次为：春季(PM10和，48.91%和30.43%)、夏季(81.97%)、秋季(PM10和PM2.5，47.54%和32.79%)和冬季(PM2.5，74.44%)，季节性污染物的产生，除与污染源密切相关外，与各季节气象条件的变化也有重要联系。(2)春季PM10与风速为负相关(<0.05)关系，呈西北高、东南低的空间格局，主要传输方向为西北向(共39.31%)和南向(53.32%)，PM10潜在源区(WPCWTij≥160μg·m)为河北(冀)中南、河南(豫)中北及山西(晋)中部，此外，山东(鲁)西和陕西(陕)西北部的传输也会贡献(WPSCFij≥0.3)市域的PM10浓度。

　　(3)夏季与温度呈正相关(<0.05)，与湿度呈负相关(<0.05)，空间分布呈中西高、外围区域低，传输通道方向为东北(23.58%)和东南南向(54.24%)，其潜在源区(WPSCFij≥0.3)呈以石家庄市为中心，沧州和山东菏泽为两翼的新月形区域，的贡献高值区域(WPCWTij≥180μg·m)主要分布在冀中南部(邢台、邯郸和沧州)区域。(4)秋季和冬季PM2.5与湿度呈正相关(<0.05)，而与能见度和风速呈反相关(<0.05)，冬季空间上由西至东逐渐升高分布，与冬季湿度(43%~59%)空间格局一致，PM2.5输送方向分别为：秋季(东北东南，74.75%)，冬季(西北，55.47%)。冬季PM2.5潜在源区的空间范围和影响程度均显著强于秋季，二者主要污染区域(WPSCFij≥0.7，WPCWTij≥180μg·m)集中在冀中南、豫北和晋中西部。

　　参考文献：

　　[1]XiaoCC，ChangM，GuoPK，etal.AnalysisofairqualitycharacteristicsofBeijingTianjinHebeianditssurroundingairpollutiontransportchannelcitiesinChina[J].JournalofEnvironmentalSciences,2020,87:213227.

　　[2]ChenX，ZhongB，HuangF，etal.TheroleofnaturalfactorsinconstraininglongtermtroposphericozonetrendsoversouthernChina[J].AtmosphericEnvironment,2020,220，doi：10.1016/j.atmosenv.2019.117060.

　　[3]LiX，ChenQ，ZhengX，etal.Effectsofambientozoneconcentrationswithdifferentaveragingtimesonasthmaexacerbations:Ametaanalysis[J].ScienceoftheTotalEnvironment,2019,691:549561.

　　[4]KarlssonPE，KlingbergJ，EngardtM，etal.Past,presentandfutureconcentrationsofgroundlevelozoneandpotentialimpactsonecosystemsandhumanhealthinnorthernEurope[J].ScienceoftheTotalEnvironment,2017,576:2235.

　　作者：聂赛赛，王帅，崔建升1*，刘大喜，陈静，田亮，贺博文，沈梦宇

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